Der Diemelsee liegt in den Nordostausläufern des Rothaargebirges, dem Nordostteil des Rheinischen Schiefergebirges. Er breitet sich im grenzübergreifenden Naturpark Diemelsee überwiegend im nordhessischen Landkreis Waldeck-Frankenberg im Gemeindegebiet von Diemelsee aus; ein kleiner Nordteil und die Staumauer gehören zur Stadt Marsberg im westfälischen Hochsauerlandkreis. Die Marsberger Kernstadt liegt etwa 13 km nordöstlich (19 Diemel-km); etwas südwestlich befindet sich das Upland mit dem knapp 10 km (12 Itter-km) entfernten Kernort von Willingen.

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